明治維新給日本帶來的變化，對中國的革新人士有着很強的示範作用，中國的立憲運動和戊戌變法在很多的方面都是效法日本的明治維新。日本在很長時間裡，也是國人新思想、新觀念的重要策源地。
這次遊學，蔡元培原本打算，用一個月的時間到日本各地考查與學習，但因故而提前回國。
“那時候，我國留日學生，競唱各省分途革新的方案，各省留學生分出雜誌，如《浙江潮》《新湖南》等等。《浙江潮》的主筆，是海寧蔣君百里與諸暨蔣君伯器（蔣觀雲之子），同學陸軍，成績優異，有‘浙江二蔣’之稱。”
從蔡元培的這段回憶中可以看出，他所看重的還是當時的“新媒體”（即雜誌）、“新人物”（蔣百里、蔣伯器）、“新思潮”（革新思想）。蔡元培本來就是抱着救國的思想到海外遊學，這些愛國、救國、變革、鬥爭的熱潮自然深深地感染着他。
蔡元培遊學日本期間，吳稚暉帶領一批中國學生到達日本，請求中國駐日使館爲他們聯繫日本軍事學校，屢遭公使蔡鈞託詞拒絕，雙方矛盾加劇。
最後，吳稚暉帶領學生們留在使館，聲稱公使不答應他們的請求就不離開。雙方僵持的時候，使館乾脆叫來日本警察，拘留了吳稚暉，遣散了其他學生。
緊接着，營救吳稚暉便成爲中國留日學生的重要活動。當探知日本警方將遞解吳稚暉出境後，大家想到的最好的應對之策，就是能有熟悉中國北方情形的人自願與吳同行，以便隨時援救。
蔡元培雖然希望在日本好好遊歷一番，但在大家需要幫忙的時候，他馬上放棄了接下來的行程，主動提出願與吳稚暉同行。
結果，日本警察將吳稚暉押解到前往中國的輪船上以後，便不再過問。蔡元培與吳稚暉順利回到了上海。
這便是蔡元培的第一次海外遊學。
從日本歸來不久， 就發生了南洋公學退學的風潮。
這所學校在課程的設置在當時雖特別先進，但校政管理仍籠罩在封建專制的固執和傲慢之下。尤其是有些教員思想很守舊，還是用過去私塾裡那一套對待學生。而學生方面日益受新思潮的薰染，已經在很大程度上萌發了自由自主的意識。這種觀念的反差，終於在一次偶然事件中發展成爲公開的抗爭。
11月中旬，第五班學生誤將一瓶墨水放置在講桌上。國文教習郭某發現後嚴厲追查，並處罰了無辜學生，激起全班學生的憤怒，一致要求校方辭退郭氏。校方反以“聚衆滋事”的罪名，無理開除了全班的學生。此行激起了包括特班在內的全校二百多名學生的強烈不滿，大家相約全體退學。
蔡元培同情學生，曾向學校當局交涉，希望能改變無理的決定。但有人說學生此舉就是因爲他平素提倡民權思想所致，在此情況下，蔡元培只能憤然辭職。
隨後他將一部分退學的學生組織起來，徵得中國教育會同人的贊同和支持後， 募集款項，聘用義務教員，創辦起了愛國學社。
他被推舉爲學社的總理，也就是校長，該學於1903年初正式開學。
愛國學校的成立，是蔡元培爲新教育奔波多年之後，相對獨立創辦起來的一個教學實體。在這裡，他總算可以自主的貫徹自己的教育救國主張了。
而隨着一批反清志士的加入和客觀形勢的推動，蔡元培這位儒者也就開始了革命的生涯。
20世紀初的上海。作爲中國近代發展最快的通都大邑，常能獨得風氣之先。十里洋場本就魚龍混雜，信息靈便。 戊戌變法失敗後，國內很多仁人志士聚集於此各展宏圖。海外反清力量於庚子事變之後氣勢也越來越強盛，憑藉滬上的租界，聯絡同志，開展活動。
這一時期，憂國的中國精英分子們紛紛走上了暴力推翻滿清政權的道路，革命成爲風尚。
這些志士們都以爲，非顛覆滿清政權不能從根本上解決中國的問題。其時，在世界範圍內，民族主義、無政府主義的暗殺活動正風靡全球，這同樣也被當時中國的熱血青年奉爲最時髦、最便捷、最有希望推翻一個破落王朝的不二之法。
當時中國的革命黨人，在日本的留學生如徐錫麟、秋瑾、汪精衛、任鴻雋、魯迅等都曾紛紛投身到這股激流飛濺的大潮之中。
這時的蔡元培，英雄豪情絲毫不輸於這些革命家們。但是，他比這些年輕人多了一份成熟和周詳。
蔡元培主持的愛國學社，其活動主要集中於1903年的上半年。
愛國學社有意仿效日本西鄉隆盛等人當年的辦學宗旨：“重在精神教育”。以灌輸民主主義思想爲自己的主要任務。
蔡元培主講倫理學，在講課中大力提倡民權、女權，"公言革命無所忌"。
他把返鄉閉門著書的章太炎請來教國文。
章太炎在作文課上命學生們各作本人的《本紀》一篇。"本紀"是中國正史中專門記載帝王生平和國家大事的一種體裁，章太炎讓學生們自書《本紀》，以示對封建君主專制的蔑視。有的學生在《本紀》中述及自己由保皇到革命的思想轉變過程，章太炎便用自己擺脫束縛的體驗來鼓勵他們。
吳稚暉授課時則用嚴復譯的《天演論》作爲課本。
學社最富特色之處是學生自治制度。學生在校內享有很大的權利和自由。住宿生實行自治制，設有評議會，監督學校行政和學生操行。
有的高年級學生還充當尋常班的教師，更促成了一種平等地氛圍。學生們經常同教師一起外出參加政治活動，學社在教育上的創舉和活躍的政治風氣，吸引了許多青年前來就學。
愛國學社的師生還經常在社會上公開進行政治宣傳。
地處靜安寺路（今南京西路）之南，同孚路（石門一路）之西，舊址在今泰興路南端，有一個曾叫做張園的所在。在上個世紀二十年代前，這塊地方還不是弄堂，而是繁華上海的縮影。是那個時候公認的上海私家園林之最。是遊樂場，也是體育場，能辦私家茶話會，也能辦公開演說。這裡，人們甚至可以乘坐過山車。
張園安塏第大洋房是張園的地標性建築，愛國學社的師生每月都要到張園安塏第演說一次。與會演說者都極力主張革命，以吳稚暉的演說最具風采。章太炎有時並不演說，只是大叫"革命，革命，只有革命"，同樣博得聽衆們熱烈歡迎。
愛國學社還附設蒙學堂，創立童子會，出刊《童子世界》。東京留日學生組成拒俄義勇隊後，愛國學社社員也準備組織。恰好南京陸師學堂發生學.潮，退學學生章行嚴（士釗）、林礪來滬聯繫加入。
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不久，陸師學生四十餘人都編入愛國學社學籍，在校成立軍國民教育會，開始進行軍事操練。36歲的蔡元培脫去長衫，與學生共同操練，躬身實踐其“尚武求強”的主張。
學社與其是學校，不如說是鼓動革命的機關，事實上也確爲爲辛亥革命培養了衆多的革命戰士。
蔡元培曾經回憶說：“自組織愛國學社，我已離開公學爲學社教員。那時候同任教員吳稚暉、章太炎諸君，都喜言革命，並在張園開演說會，凡是來會演說的人，都是講排滿革命的。我在南洋公學時，所評改之日記及月課，本已傾向於民權女權的提倡，及到學社，受熱烈環境的影響，遂以公言革命無所忌。”
又回憶說：“自36歲(1902年)以後，我已決意參加革命工作。覺得革命自有兩途：一是暴動，一是暗殺。在愛國學社中竭力助成軍事訓練，算是下暴動的種子。又以暗殺於女子更爲相宜，於愛國女學，預備下暗殺的種子。”
1904年底，蔡元培聯絡江浙一帶的同志，一起成立了近代中國近代史上赫赫有名的反清革命組織光復會，蔡元培被推舉爲會長。
光復會又名復古會。1903年（光緒二十九年）冬，由王嘉偉、蔣尊簋、陶成章、魏蘭、龔寶銓等人在東京醞釀。次年初又經陶成章、魏蘭回上海與蔡元培商議，至同年11月，以龔寶銓組織的軍國民教育會暗殺團爲基礎，在上海正式成立。
該會的主張除文字宣傳外，更以暗殺和暴動爲主要革命手段。光復會積極聯絡會黨、策動新軍，主要活動範圍在上海、浙江、江蘇、安徽等地。
光復會是辛亥革命時期中國的三大革命組織之一(其他兩個是同盟會、華興會)。總部設在上海新閘路仁和裡，後遷三馬路保安裡。
光復會的入會誓詞是：“光復漢族，還我河山，以身許國，功成身退！”
蔡元培的學生俞子夷回憶說：“將近寒假前，蔡師與我談起組織問題，他提示幾點綱要，囑我起草一種章程，會名定‘光復’，以示光復我們漢族祖國之意……章程以外，有一套通信用的暗語，多以商業中詞彙語句作代，例如：‘銷路暢’代‘工作順利’，‘生意不好’代‘情勢不利’之類。成員亦各有一類似店號的代用姓名，例如我的代號是‘怡康’。
“更有一套相見時探詢用的暗語，例如：你認識黃先生嗎(是否成員)？何時認識(參加年月)？何地認識(入會地點)？問答時，必須做些手勢，例如問答那一題時，右手伸中指，無名指，小指並置右膝上，問答另一題則須頭向左看看。據說此種方式均是模仿會黨的做法。從此等情況看，那時發起組織的光復會，是個秘密的暗殺團體。”
可見光復會在蔡元培等人的領導之下，不但有明確的綱領，而且出於革命鬥爭的需要建立了頗爲嚴密的組織紀律。